核物理论文
摘 要： 基于最新发布的评价数据库ENDF/B-Ⅷ．0、FENDL-3.1D和EAF-2010开发了一个压水堆（PWR）用燃耗库BURN.SNERLIB，用于ORIGEN-S程序。此数据库由三部分组成：衰变数据、裂变产额数据和截面数据，其格式与ORIGEN-S自带压水堆数据库的格式保持一致。衰变数据选取MF=8文档中的MT=457反应数据进行加工；裂变产额数据共考虑了30种可裂变锕系核素，由特定入射能量下MT=454和MT=459反应数据加工得到；截面数据采用三群结构，首先基于典型压水堆燃料棒栅元在指定燃耗深度下的输运计算获得燃料区域内逐点中子能谱，以此逐点中子谱为权重谱通过NJOY程序将ENDF/B-Ⅷ．0等评价库中的连续截面制作成精细群截面，对精细群截面进行并群计算生成三群截面。利用OECD/NEA公布的压水堆基准题进行了验证，验证了此方法加工ORIGEN-S燃耗库的正确性。分析结果表明，对于某些燃耗计算重要核素，如238 Pu等，基于最新评价库开发的数据库比自带库的计算结果更接近于实验值，提升了ORIGEN-S的计算精度。
关键词： ORIGEN-S; 燃耗库; NJOY; 三群截面;
Abstract： A burnup library for PWR,known as BURN.SNERLIB,is developed based on ENDF/B-Ⅷ．0,FENDL-3.1 Dand EAF-2010.It consists of three parts:decay data,fission-product yields data and cross-section data.The format of the new library is consistent with PWR data library used by ORIGEN-S.Decay data are processed based on the MT=457 data from MF=8 file.Fission-product yields data from 30 fissionable actinides are processed based on the MT=454 and MT=459 data from MF=8 file.Crosssection data is in three-group structure.The point-wise neutron spectrum,which is calculated by transport calculation based on the typical PWR fuel rod cell under a special burnup,is used as the weight spectrum for NJOY to product fine multi-group cross sections based on ENDF/B-Ⅷ．0 evaluated nuclear data file.The fine multi-group cross sections are then collapsed into three-group structure.The OECD/NEA PWR benchmark is used to validate the new library processed in this paper.Calculation results show that the processing method proposed in this paper for ORIGEN-S library is correct and the calculation accuracy is improved for some special important nuclides.
Keyword： ORIGEN-S; Burnup Library; NJOY; Three Group Cross Section;
燃耗计算在核反应堆的核设计和屏蔽设计中具有重要意义，是反应堆堆芯燃料管理优化设计、核燃料增殖研究、结构材料的活化分析、以及乏燃料的后处理/贮存/运输等研究的重要基础。ORIGEN-S程序[1]是一个典型的点燃耗程序，广泛应用于核电站和后处理厂的设计中。该程序采用矩阵指数方法求解燃耗方程，该理论方法已发展成熟，但其计算精度主要取决于燃耗库的精度。然而，生成燃耗库的基础评价库处在不断更新完善中，如SCALE6.0[2]版本的ORIGEN-S燃耗库是基于ENDF/B-VI、FENDL-2.0和EAF-99基础评价库加工而来，而目前最新ENDF/B、FENDL以及EAF基础评价库的发布版本分别是Ⅷ．0、3.1D和2010。
鉴于此，本文开展了ORIGEN-S燃耗库加工方法的研究，开发了相应的辅助加工模块，实现大量核素燃耗库的自动加工。基于最新发布的ENDF/B-Ⅷ．0、FENDL-3.1D和EAF-2010基础评价库制作了压水堆用ORIGEN-S燃耗库，并与OECD/NEA发布基准题进行了对比分析，验证了此加工方法的正确性。
1 、理论方法
核素的燃耗方程如公式（1）所示[1]:
式中：Ni(t）———核素i在t时刻的原子密度；
γim———核素m裂变产生核素i的裂变产额；
fik———核素k衰变成核素i的衰变分支比；
λk———核素k的衰变常数；
σij———核素j在中子的作用下生成核素i的平均截面；
σia———核素i的平均吸收截面；
σmf———核素m的平均裂变截面；
———空间—能量平均的中子通量密度。
ORIGEN-S采用矩阵指数法求解燃耗方程，此方法认为每个核素对所考虑核素的变化都有直接的贡献，燃耗方程（1）可写成公式（2）的形式。
公式（2）可以写成如下矩阵形式：
式中：N———核素浓度向量；
A———转化矩阵。
数学表达式如公式（4）所示。转化矩阵包含由衰变或中子转化引起的核素产生率和消失率信息，转化矩阵中每个元素的数学表达式如公式（5）所示，可以得出：当i≠j时，aij的物理意义是核素j生成核素i的产生率；当i=j时，aij的物理意义是核素i的消失率。公式（3）的解如公式（6）所示。
公式（5）中δij是Kronecker符号，
式中：N(0）———初始时刻各核素的浓度向量；
exp(At）———矩阵指数函数，可由泰勒级数展开如式（7）所示；
I———单位矩阵。
ORIGEN-S程序矩阵指数法的求解依赖于转化矩阵A，而转化矩阵A的计算依赖于截面数据、裂变产额数据以及衰变数据。
在SCALE6.0版本中，对于压水堆ORI-GEN-S卡片库的截面数据由三群截面构成，而实际采用归一到单位热中子通量密度的单群有效截面（简称单群有效截面）进行燃耗方程的求解，单群有效截面定义如公式（8），其中σ（E）为能量相关截面，（E）为中子能谱，th为热中子通量密度，热中子的能量上限为0.625eV。
ORIGEN-S采用三群截面近似描述单群有效截面如公式（9）。其中σ0、σres、σfast就是存储在ORIGEN-S卡片格式（card image format）截面数据库中的三群截面，THERM、RES、FAST为三群权重因子，物理意义分别如下[3]:
(1）σ0：对于1/v吸收体σ0为能量为0.0253eV的中子反应截面；对于非1/v吸收体σ0采用以下等效值，其中σth为热能区（0<En≤0.625eV）平均中子截面：
(2）σres为共振能区（0.625eV<En≤1MeV）平均中子截面：
(3）σfast为快中子能区（1 MeV<En≤20MeV）平均中子截面：
(4)THERM表示1/v吸收体平均热中子截面，且吸收体满足中子速度为2200 m/s(E0=0.025 3eV）时吸收截面为1barn的条件：
(5)RES为共振中子注量率与热中子注量率的比值：
(6)FAST为快中子注量率与热中子注量率的比值：
2 、燃耗库加工
2.1 、加工方法
2.1.1、 ORIGEN-S截面裂变产额库加工方法
ORIGEN-S截面裂变产额库的加工流程如图1所示。主要分三步走[4,5,6,7,8,9]:
图1 ORIGEN-S截面裂变产额库加工流程示意图
Fig.1 Processing flowchart of cross section and fission-product yield data for ORIGEN-S
第一步，基于输运工作库、几何信息以及指定燃耗深度下材料成分信息，采用SCALE工具包中CSAS1模块进行输运计算得到逐点的中子能谱；
第二步，以上步得到的逐点中子能谱作为权重谱，分别基于截面基础评价库和截面分支比基础评价库，采用NJOY[10]程序加工生成精细群的无限稀释库，然后进行并群计算，分别得到三群截面和MT=16和MT=102反应生成激发态产物的截面分支比。关于σ0的加工，若待加工核素为1/v吸收体直接以0.0253eV对应的反应截面作为σ0截面，若为非1/v吸收体则采用公式（10）计算的等效值作为σ0截面；此外，对于裂变产物类核素，需基于裂变产额基础评价库，读取相关数据依次生成30种可裂变锕系核素（227 Th,229 Th,232Th、231Pa、232 U至238 U、237 Np,238 Np、238Pu至242 Pu、241Am,242mAm,243 Am、242Cm至246Cm,248Cm、249Cf,251Cf和254Es）在指定入射中子能量作用下裂变产生此裂变产物的裂变产额数据；
第三步，将以上数据分别按照活化产物类、锕系核素类以及裂变产物类核素的存储格式进行存储，最终生成card image format的ORIGEN-S截面裂变产额库。
本文开发了用于ORIGEN-S截面裂变产额库加工的辅助加工模块。此外，鉴于ORI-GEN-S燃耗库需要加工的核素多达上千种，为提升效率，开发批处理程序，实现每种核素NJOY卡片的自动建立、基础评价库的自动拷贝、NJOY程序的自动调用以及运行结果的自动处理等功能。
2.1.2 、ORIGEN-S衰变库加工方法
ORIGEN-S衰变库的加工流程如图2所示。基于衰变基础评价库，读取待加工核素的半衰期、衰变类型、衰变分支比、衰变热等信息，然后分别按照活化产物类、锕系核素类以及裂变产物类核素的存储格式进行存储，最终生成card image format的ORIGEN-S衰变库。鉴于此，本文开发了用于ORIGEN-S衰变库加工的辅助加工模块。
2.2、 燃耗库设计
本工作基于ORIGEN-S燃耗库的加工流程和方法，采用本文开发的辅助加工模块制作了适用于压水堆的ORIGEN-S燃耗库。
(1）基础评价库的选择
衰变库的加工来源于ENDF/B-Ⅷ．0基础评价库；三群截面的加工主要来源于ENDF/B-Ⅷ．0基础评价库，在ENDF/B-Ⅷ．0库中缺少的核素则来源于FENDL-3.1D基础评价库；截面分支比的加工来源于EAF-2010基础评价库；裂变产额的加工主要来源于ENDF/B-Ⅷ．0基础评价库，但是ENDF/B-Ⅷ．0基础评价库中缺少三元裂变产额数据，对于低质量的、由三元裂变产生的裂变产物其裂变产额的加工来源于JEF2.2基础评价库。
图2 ORIGEN-S衰变库加工流程示意图
Fig.2 Processing flowchart of decay data for ORIGEN-S
(2）权重谱的选择
本工作首先通过NJOY程序将基础评价库的点状截面加工成238群的精细群截面，然后再通过辅助加工模块加工得到ORIGEN-S程序所需的三群截面。敏感分析表明，若采用NJOY程序自带任一光滑权重谱进行加工都将带来较大偏差，因此，权重谱的计算是影响燃耗库精度的关键因素。
本文以CE14×14类型的压水堆组件为例，采用SCALE6.0中的CENTRM模块计算燃耗深度为20 000 MWd/t下的中子能谱作为加工ORIGEN-S三群截面的权重谱。CE14×14组件几何参数见参考文献[8]，计算得到的权重谱如图3所示。
3 、验证分析
3.1、 验证计算
3.1.1、 H.B.Robinson Unit2基准题
H.B.Robinson Unit2为美国西屋电力公司设计的压水堆，电功率为769MW，采用标准的15×15组件设计。PNL(Pacific Northwest Laboratory）实验室的MCC(Materials Characterization Center）中心对来于BO-5组件的N-9燃料棒中的4个辐照样品进行了放射化学成分分析。N-9燃料棒采用UO2燃料，235U富集度为2.561%（质量分数），4个样品分别对应于N-9燃料棒不同的轴向高度。本文仅对编号为N-9B-S的样品进行分析，N-9B-S的样品取自于燃料棒N-9轴向高度（离燃料棒的顶端）11cm处，最终燃耗深度为16.02GWd/MTU，功率燃耗历史见参考文献[11,12]，分别采用ORIGEN-S自带库（SCALE6.0版本自带的压水堆用ORIGEN-S燃耗库）和新制库（本文开发的压水堆用ORIGEN-S燃耗库）进行核素成分计算，燃耗深度为16.02GWd/MTU且冷却3 631天后的计算结果如表1所示。
图3 压水堆燃料组件点状中子能谱
Fig.3 Point-wise energy flux cross-section weighting spectrum for PWR fuel
3.1.2 Calvert Cliffs Unit1基准题
Calvert Cliffs Unit1为美国燃烧工程公司设计的压水堆，电功率为900 MW，采用CE公司设计的14×14燃料组件。PNL MCC对来于三个燃料棒（编号分别为MLA098、MKP109和NBD107）的9个辐照样品进行了放射化学成分分析。燃料棒MLA098、MKP109和NBD107依次来自于D101、D047和BT03组件，采用标准的UO2燃料，235 U的富集度为3.038%（质量分数）。9个辐照样品中3个取自于MLA098燃料棒不同轴向位置、3个取自于MKP109燃料棒不同轴向位置、3个取自于NBD107燃料棒不同轴向位置。本文仅对编号为MKP109-P的样品进行分析，MKP109-P样品取自于燃料棒MKP109轴向高度（离燃料棒的顶端）209.3cm处，最终燃耗深度为44.34GWd/MTU，功率燃耗历史见参考文献[11,12]，分别采用ORIGEN-S自带库和新制库进行核素成分计算，燃耗深度为44.34GWd/MTU且冷却1870天后的计算结果如表2所示。
表1 N-9B-S样品计算结果对比
注：(1)表示（自带库/实验值-1)*100;(2)表示（新制库/实验值-1)*100;(3)表示（新制库/自带库-1)*100
表2 MKP109-P样品计算结果对比
注：(1)表示（自带库/实验值-1)*100;(2)表示（新制库/实验值-1)*100;(3)表示（新制库/自带库-1)*100
3.2、 结果分析
从表1和表2可以看出，除了238 Pu核素外，其他核素采用新制库的计算结果跟自带库的计算结果吻合很好。新制库中238 Pu来于ENDF/B-Ⅷ．0基础评价库，而自带库中238 Pu核素来自于ENDF/B-Ⅵ基础评价库。ENDF/B-Ⅵ库和ENDF/B-Ⅷ．0库中238 Pu(n，γ）239Pu反应截面如图4所示。
图4 不同评价库中238Pu(n，γ）239Pu反应截面
Fig.4 Cross sections of 238Pu(n，γ）239Pu from the ENDF/B-Ⅷ．0and ENDF/B-Ⅵlibraries
分别基于ENDF/B-Ⅵ库和ENDF/B-Ⅷ．0库加工得到的238 Pu辐射俘获反应热群截面为445barn和287barn，新制库中由于辐射俘获反应造成238Pu的消失量减少将使计算结果比自带库的计算结果偏大，但与实验值吻合的更好，因此，对于某些重要核素，基于最新基础评价库开发的新制库比自带库更逼近于实验值。
此外，表1中新制库计算的238 Pu浓度与自带库计算的238 Pu浓度的相对误差为3.67%，而表2的相对误差高达13.32%，这是由于表1中样品燃耗深度（16.02 GWd/MTU）比表2中样品燃耗深度（44.34GWd/MTU）浅，累积效应弱的缘故。
4、 总结
本工作研究了燃耗库的加工方法，开发了相应辅助加工模块。基于最新发布的ENDF/B-Ⅷ．0、FENDL-3.1D和EAF-2010基础评价库制作了用于ORIGEN-S程序进行压水堆源项分析等使用的燃耗库，利用OECD/NEA发布基准题进行了验证，验证了制作的ORIGEN-S燃耗库的正确性。分析结果表明，对于某些燃耗计算重要核素，如238 Pu等，基于最新评价库开发的数据库比自带库的计算结果更接近于实验值，提升了ORIGEN-S的计算精度。该燃耗库可用于压水堆源项等分析。
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