摘要：菱镁矿在煅烧制备氧化镁过程中产生大量的氧化镁粉尘， 降落到土壤表面容易形成土壤结皮， 降低土壤孔隙度， 减弱土壤渗透速率。采用土柱淋洗方式在室内模拟氧化镁粉尘对土壤的渗透性影响及修复过程。向土柱中的土壤加入氧化镁粉尘模拟自然条件下氧化镁粉尘对土壤渗透速率影响；以石膏作为改良剂通过与氧化镁粉尘及土壤混合考察石膏修复氧化镁粉尘污染土壤的效果， 并用扫描电镜观察石膏作用前后土壤表面形态变化。结果表明：空白对照组土壤两次淋洗后渗透速率稳定在0.367 mm·min-1;加入氧化镁粉尘后土壤渗透速率降低至0.214 mm·min-1, 氧化镁粉尘污染土壤渗透速率显着降低 （P<0.05） ;加入石膏和氧化镁粉尘的土柱经两次淋洗后土壤渗透速率稳定在0.425 mm·min-1, 与氧化镁粉尘污染土壤相比， 加入石膏后土壤渗透速率显着提高 （P<0.05） ;扫描电镜图显示， 加入石膏后土壤表面呈网状结构， 土壤表面的孔隙度及稳定性提高， 有利于改善土壤渗透性能。
关键词：菱镁矿区； 土壤结皮； 渗透速率； 石膏；
Experimental study on soil pollution and restoration in magnesite area
Abstract:Magnesium oxide dusts produced during calcination fall to the soil surface and easily form magnesian soil crust in magnesite mining area, which would reduce soil porosity, weaken soil infiltration rate, and be harmful to soil quality. Using a soil column leaching device, an experiment was carried out to examine the influence of magnesium oxide dust on soil infiltration and the processes of soil remediation. Soil crust was formed by adding magnesium oxide dust to the soil column, gypsum was used as a modifier to inhibit the formation of crusts, and the morphological changes of soil crusts were observed by scanning electron microscope （ SEM） . The results showed that the control group after leaching for two times, the soil infiltration rate was stable at 0.367 mm·min-1. After adding magnesium oxide to the soil, the soil infiltration rate was significantly decreased to 0. 214 mm · min-1. When gypsum and magnesium oxide were combined added into soil column, the soil infiltration rate was stable at 0.425 mm·min-1 after leaching for two times, suggesting that the soil infiltration rate increased significantly after gypsum addition compared to that contaminated by magnesium oxide dust. The SEM diagram showed that the soil surface after adding gypsum exhibited a reticular structure and that the porosity and stability of the soil surface were improved, which would increase the permeability of the soil.
Keyword:magnesite mining area; soil crust; penetration rate; gypsum;
辽宁海城地区拥有丰富的菱镁矿资源， 矿产资源给当地带来经济收益的同时也造成了严重的环境污染。菱镁矿在煅烧窑中高温煅烧过程中会产生大量的氧化镁粉尘， 造成矿区周围土壤污染问题较严重 （朱京海等， 2013;方玥蒙， 2016） .氧化镁粉尘降落至矿区周围土壤表面， 自然条件下形成一层结皮， 降低当地的土壤质量 （郭芳， 1997） .在一些典型的菱镁矿开发利用区域每年产生的含镁粉尘多达14万t, 矿区周围的土壤表层积累大量的粉尘在自然条件下形成坚硬致密的镁质土壤结皮， 厚度最后可达10 cm （Kautz et al., 2001） .氧化镁粉尘不仅可以在土壤表面形成土壤结皮， 对海城菱镁矿区的某块废弃地调查研究发现， 土壤偏碱性较为严重， 且随着距离矿区越近土壤的p H越大， 该地区土壤被菱镁矿粉尘污染后p H为8.48~10.08, 未被污染的土壤p H为7.67 （杨丹等， 2010） .镁粉尘污染土壤不仅影响农作物产量， 在污染严重区， 只有少部分的灌木和幼松树存活 （Raman et al., 1993;Kautz et al., 2001） .
菱镁矿矿区污染土壤修复的方法主要包括物理修复、生物修复和化学修复。物理修复主要以更换土壤为主， 例如， 刘绮等 （1998） 建议客土、翻土等物理方法修复镁质污染土壤。客土目的是改善土壤中镁的空间分布、降低镁含量， 减弱和消除对土壤的污染。但是， 海城地区矿区周围土壤污染面积较大， 采用物理修复方法其修复费用较高， 而且该方法仅适用于重度污染且修复迫切地点和污染程度较轻的农田。生物修复主要是以植物修复为主， 通过在菱镁矿区土壤上种植耐碱及耐镁离子植物而改善土壤理化性质。王泓泉等 （2014） 研究了羊草、披碱草、剪股颖和碱茅对菱镁矿区镁粉尘污染土壤的修复效果时发现在被镁粉尘轻度污染的土壤中4种植物对土壤镁的去除能力较好。方英等 （2012） 研究了芒颖大麦草对菱镁矿粉尘污染土壤适应性时发现， 芒颖大麦草可在高浓度的含镁土壤中存活， 其可以作为菱镁矿区污染土壤植被恢复中重要的一种绿色植物。但是， 与物理修复及化学修复相比， 生物修复周期长， 见效慢。化学修复是通过加入土壤修复药剂改善土壤性质及结构。聚丙烯酰胺被认为是良好的土壤改良剂， 大量研究表明， 聚丙烯酰胺能保持土壤的结构防止分解， 提高土壤的渗透速率 （Ben et al., 1997;Green et al., 2004） .但是聚丙烯酰胺的用量和使用方法需要严格控制， 使用不当会增加水的粘性， 阻碍水流下渗， 进而降低土壤渗透速率 （Ajwa et al., 2006;Sojka et al., 2007） .张心昱等 （2006） 研究磷石膏和猪粪混合施入污染土壤中发现， 不仅能降低土壤的p H值， 还增加了水溶性钙镁比的值， 改良后的土壤对植物的营养供给更好， 张立军等 （1995） 也证明， 施加磷石膏使得镁污染土壤中玉米的发育状况也有所改善。杨丹 （2017） 利用糠醛渣和磷石膏混合修复菱镁矿区污染土壤， 发现二者加入污染土壤后可降低土壤p H, 促进植被恢复。
本研究采用土柱作为试验淋洗装置， 以洁净土壤进行淋洗试验作为空白对照组；向土壤中添加定量的氧化镁粉尘后在相同条件下进行淋洗试验模拟矿区土壤被氧化镁粉尘污染后土壤渗透性变化；在洁净土壤中同时加入定量的石膏与氧化镁粉尘后进行淋洗试验考察石膏对氧化镁粉尘污染土壤渗透性能的改良作用。通过扫面电镜观察加入石膏前后镁质土壤结皮表面的结构变化表征改良效果， 为菱镁矿区镁质土壤结皮修复提供依据。
1、材料与方法
1.1 试剂与仪器
石膏， 北京红星化工厂， 粉末状；供试的镁粉尘为海城总厂生产的轻烧氧化镁粉尘， 氧化镁含量为97%, 粒径大小约为5μm.
扫描电镜 （SEM:S-3400, Rigaku Corporation） ;p H测试仪 （上海雷磁PHS-3C酸度计）
1.2 清洁土壤样品
试验土壤样品采自海城市梨树村农田土壤 （0~15 cm） 表层土， 将土壤样品于室内自然风干后过2 mm尼龙筛获得小于2 mm的土壤颗粒备用， 测得土壤的理化性质如表1所示。
1.3 淋洗试验
土柱淋洗是测定土壤渗透速率常用的方法， 在土柱最底部铺上一层石英， 上层均匀铺垫300 g未被污染的清洁土壤， 最顶层铺垫5 g氧化镁和100 g土及4 g石膏的混合物， 同时以400 g清洁土壤在相同条件下淋洗作为对照组。土柱内径5 cm, 土壤填充高度约15 cm, 土壤容重约1.36 g·cm-3.将土柱用蒸馏水浸泡8 h后进行土壤淋洗试验， 初次淋洗结束后将土柱自然晾干两周后进行第二次淋洗试验， 每组实验设置3个平行。试验过程保持土柱上方水头稳定， 防止因水压不同造成渗透速率波动， 影响试验结果。
1.4 土壤渗透速率测定
土壤的渗透速率利用如下公式计算 （AL-Kayssi, 2016） :
i=Vp· （tp·A） -1
式中， i为土壤渗透速率， Vp为间隔时间内土柱渗透出来的水量 （mm3） , tp为间隔时间 （min） , A为承接土柱底部渗透水容器的底面积 （mm2） .
1.5 土壤结皮样品检测
利用扫描电镜观察土壤中加入石膏淋洗后土壤表面结构变化。将土壤结皮取下用滤纸包好后室温自然风干12 h, 用竹刀将结皮下部土壤刮下后再用分析纯乙醇进行冲洗至表面颗粒不能被洗下， 制成表面积为1 cm2大小的长方体样品自然风干24 h.将结皮样品放在铝管中， 在其表面铺上金粉， 通过环境扫描电子显微镜观察结皮的形态和微观结构。
1.6 数据处理
每组试验设置3组平行， 试验数据采用3组数据平均值。试验数据采用SPSS 16.0统计分析， 土壤渗透速率因加入氧化镁及石膏而产生差异采用多重比较LSD法比较差异显着性 （显着性水平为0.05） .Origin 8.0进行作图和模型拟合。
2、结果与分析
2.1 清洁土壤渗透速率变化规律
空白对照组土壤经过淋洗后渗透速率变化如图1所示。两次淋洗试验土壤渗透速率变化趋势大致相同：淋洗初期土壤渗透速率下降速度较为快速， 径流稳定后最初短时间内， 土壤的渗透速率不断降低， 然后逐步趋于稳定并达到最小渗透速率。当淋洗时间超过15 min时土壤渗透速率逐渐趋于稳定。其中第一次淋洗土壤渗透速率稳定时为0.469 mm·min-1, 和第一次淋洗相比， 第二次淋洗时土壤的渗透速率明显降低， 第二次淋洗后土壤渗透速率最终稳定在0.367 mm·min-1.和初次淋洗不同的是， 第二次淋洗渗透速率达到稳定时所用时间更短。
2.2 氧化镁粉尘对土壤渗透速率影响
在土壤中加入氧化镁粉末后在淋洗初期土壤结皮尚未形成， 因而渗透速率较大。初次淋洗时前10min淋洗速率从0.544 mm·min-1降至0.408 mm·min-1, 淋洗时间超过10 min后土壤渗透速率下降趋势逐渐变缓， 到70 min时土壤渗透速率逐渐稳定在0.346 mm·min-1.在土柱自然风干两周后进行第二次淋洗时发现淋洗时间超过15 min时土壤渗透速率达到稳定为0.214 mm·min-1.和空白对照组相比土壤中加入氧化镁粉尘后土壤渗透速率显着降低 （P<0.05） , 淋洗初期土壤渗透速率较初次淋洗时降低0.230 mm·min-1, 说明土柱干燥两周后在氧化镁的作用下形成薄薄一层结皮， 降低土壤渗透速率效果较明显 （图2） .
2.3 石膏对含氧化镁粉尘土壤渗透速率影响
在清洁土壤中同时加入石膏和氧化镁粉尘混匀淋洗试验后渗透速率变化如图3所示。第一次淋洗时土壤渗透速率变化趋势同空白对照组及加入氧化镁粉尘淋洗渗透速率变化趋势相似。随着渗透时间的增加， 渗透速率由0.527 mm·min-1快速降至0.405 mm·min-1后下降速度变缓， 最终土壤渗透速率稳定在0.379 mm·min-1.经过两周土柱自然干燥后再次进行淋洗试验时发现土壤的渗透速率得到明显的提高， 经过60 min的淋洗试验后土柱的渗透速率最终稳定在0.425 mm·min-1, 与加入氧化镁粉尘的土壤相比土壤渗透速率显着提升 （P<0.05） , 说明石膏具有抑制氧化镁粉尘污染的土壤表面形成结皮。
2.4 氧化镁粉尘及石膏对土壤结皮表面结构影响
在清洁土壤中加入氧化镁粉尘后经过两次淋洗试验形成的土壤表面镁质结皮如图4所示。镁质土壤结皮表面整体比较光滑， 表面有少许土壤小颗粒附着在表面， 结皮表面土粒粘结紧密， 本实验得到的镁质土壤结皮SEM图和徐明特 （2015） 研究的镁质土壤结皮相似。而付莎莎 （2009） 在八里镇矿区采集的土壤结皮进行研究发现， 结皮上层颜色为灰白色， 表面比较松软， 结皮中层为白色质地紧实， 但是结皮底层呈灰白色， 颗粒较大， 质地疏松。矿区土壤结皮的中层与本实验得到的土壤结皮性质较为相似， 而最上层的与实验结果相差较大， 原因是由于该地区粉尘污染较为严重， 在形成土壤结皮时土壤表面同时不断沉降粉尘， 因而最上层显得松软。
土壤中同时加入氧化镁粉尘和石膏经两次淋洗后土壤表面结构如图5所示。加入石膏在淋洗作用后土壤表面变得凹凸不平， 结皮的结构为条形成簇的小晶体， 和未加石膏的土壤结皮相比， 结皮表面显得较为疏松， 孔隙度也明显增加。
3、讨论
3.1 清洁土壤渗透速率变化规律
土壤渗透速率由土壤结构和孔隙度决定的， 在淋洗初期土壤孔隙度较大， 淋洗速率也大。当淋洗一段时间后土壤表面小颗粒在水流带动下向下部运动并逐渐堵塞土壤大孔隙， 土壤的渗透速率逐渐下降。有研究表明， 土壤结皮的形成是以细砂和粗粉沙为骨架， 小于0.01 mm的细小颗粒逐渐填塞土壤孔隙的， 该过程为物理过程 （吴发启等， 2001） .随着土壤团聚体的分散和稳定， 空白对照组土壤的最终渗透速率稳定在0.367 mm·min-1.土壤经过淋洗后自然风干土壤表面会出现一层结皮， 该层结皮属于物理性土壤结皮。
3.2 土壤结皮形成对土壤渗透速率影响
采用人工模拟土壤结皮形成试验发现， 镁质土壤结皮可以降低土壤渗透性能， 随着淋洗次数的增加， 氧化镁粉尘对土壤渗透性能的影响表现的越明显， 付莎莎 （2009） 及刘庆等 （2011） 在研究土壤结皮对土壤渗透性能影响时同样得出本结论。和空白对照组相比， 加入氧化镁粉后土壤渗透速率下降较大， 其原因为：1） 土壤颗粒及氧化镁粉末在水流带动下向下运动而降低土壤孔隙度， 且氧化镁粉末粒径较小容易填充于大孔隙之间增加土壤致密性， 因而降低土壤渗透速率；2） 在第二次淋洗时由于第一次淋洗氧化镁粉末溶于水经过风干后在土壤表面形成一层坚硬致密的镁质土壤结皮， 该致密结皮层难以被向下渗透的水流破坏， 所以和空白对照组相比， 加入氧化镁粉末后土壤的渗透速率明显下降， 即镁矿区周围氧化镁粉尘在土壤表面形成镁质土壤结皮可以严重降低土壤渗透速率 （Wang et al., 2015） .许多试验研究表明， 菱镁矿区形成的镁质土壤结皮是由菱镁矿粉尘中的氧化镁造成的：大量的氧化镁粉尘降落于矿区周围的土壤表面， 在自然条件下发生了物理和化学反应形成了沉积型结皮 （焦阳， 2014;AlKayssi, 2016） , 因此， 在被氧化镁粉尘污染的土壤表面形成的土壤结皮以沉积型土壤结皮为主， 其次也会分布少量物理结皮。第二次土壤淋洗渗透速率较第一次下降较大说明结皮降低土壤渗透速率较为显着。在实际矿区污染区域， 由于氧化镁粉尘的不断积累， 随着土壤经过多次雨水淋洗后及积累时间的延长， 形成的结皮厚度也在不断的增加， 结皮容重及紧实度也随之不断增加， 严重影响土壤理化性质 （刘庆， 2011） .Mcintyre （1958） 及程琴娟等 （2013） 的研究同样得出， 表土有结皮的土壤入渗率明显低于无表土结皮表面， 且结皮的存在是降低土壤渗透速率的主要原因， 与本实验结果一致。
3.3 石膏对含氧化镁污染土壤渗透速率影响
被氧化镁粉尘污染土壤中加入石膏后土壤的渗透速率得到显着提高， 原因是加入的氧化镁粉与水反应生成氢氧化镁：Mg O+H2O→Mg （OH） 2, 氢氧化镁又与溶液中的镁离子和硫酸根离子发生化学反应：Mg （OH） 2+Mg2++SO42-+H2O→3Mg （OH） 2·MgSO4·8H2O.通过该反应生成的3.1.8相硫氧镁水合物呈网状结构， 一方面这种网状结构可以防止土壤表层从上往下迁移的物质， 通过增加土壤孔隙度来增加土壤渗透速率；另一方面虽然土壤中的石膏溶解会促进3.1.8相硫氧镁水合物， 一定程度上增加土壤表面硬度， 提高土壤表面稳定性。因此对于长期被菱镁矿粉尘污染的土壤施加石膏可以有效的改良土壤结构， 增加土壤结构稳定性， 提高土壤渗透速率。
3.4 氧化镁粉尘及石膏对土壤p H影响
加入氧化镁粉尘的土柱经过两次淋洗试验后， 测得渗出液的p H值为8.97, 明显高于试验土壤。其原因一方面是因为土壤中加入氧化镁粉后在淋洗时氧化镁容易水解即：Mg O+H2O （l） →Mg （OH） 2, 生成的氢氧化镁为碱性含镁化合物， 使得渗出液p H显着升高；另一方面氧化镁与二氧化碳反应生成碳酸镁：Mg O+CO2→Mg CO3, 且伴随副反应发生， 即4Mg CO3+Mg （OH） 2+4H2O→4Mg CO3·Mg （OH） 2·4H2O, 碳酸根离子在水中水解产生氢氧根离子同样可以增加淋洗液的p H.国外学者在研究西班牙某处菱镁矿煅烧厂附近土壤p H值变化时发现， 造成土壤p H值上升的一个重要因素是粉尘中的碱性氧化镁导致的 （Machin et al., 2000） .Joshi等 （1997） 对印度Kuman Himalaya区被菱镁矿粉尘污染的土壤和水调查时发现土壤和水的p H值在9.3~9.6, 和本实验结果比较接近。
在含氧化镁粉尘的土壤中加入石膏后测得土柱渗出液的p H值为8.39, 和试验土壤的初始p H值相近， 比加入氧化镁粉尘的土柱淋洗液p H降低了0.58, 原因是土壤中的氧化镁粉末遇水反应生成的氢氧化镁又与镁离子和硫酸根离子发生反应生成了3.1.8水相物质， 降低了氢氧化镁在土壤中的作用效果， 在含有氧化镁粉尘的土壤中加入石膏后不仅可以改变土壤渗透性能， 也可以调节土壤酸碱度， 修复碱性土壤。
3.5 氧化镁粉尘及石膏对土壤结构影响
由于镁质土壤结皮致密的结构可以抵抗水流的冲击力较强， 所以该结构即使在雨水冲刷情况下也难以被破坏， 故有效的降低了土壤的渗透速率；同时致密的结皮层较对照组土壤的孔隙度也严重降低， 进而抑制水流下渗。土壤形成镁质结皮后硬度比正常土壤形成的物理性结皮大， 原因可以从两方面解释：1） 氧化镁粉尘与土壤中的Si O2发生化学反应生成微量水泥物质Mg Si O3致使镁质土壤结皮硬度增加；2） 碳酸镁溶解度较低， 在淋洗状态下沿着孔隙向下运动， 逐渐阻塞土壤的细小孔隙， 致使土壤结皮坚硬而致密 （刘庆， 2011） .
在土壤中加入石膏和氧化镁粉末混匀淋洗后土壤表面变得粗糙， 土壤孔隙度明显增加， 且土壤表面硬度最大， 原因是Mg （OH） 2+Mg2++SO42-+H2O→3Mg （OH） 2·Mg SO4·8H2O, 3Mg （OH） 2·Mg SO4·8H2O作为镁水泥的主要组成部分， 增加了土壤表面结皮的强度， 这种物质也作为土壤表面结皮的骨架， 说明石膏具有促进结皮形成的作用。有研究表明， 3.1.8相硫氧镁水合物在水溶液中不稳定易分解 （Deng, 2003） , 方程式如下：3Mg （OH） 2·Mg SO4·8H2O→3Mg （OH） 2+Mg2++SO42++8H2O, 在自然条件下随着降雨的进行， 形成的3.1.8相物质分解后土壤结皮的骨架强度消失， 土壤结皮发育得到控制和消除。因此， 石膏可以作为土壤修复剂用于修复被氧化镁粉尘污染的土壤。
4、结论
清洁土壤经过两次淋洗后渗透速率稳定在0.367 mm·min-1, 土壤中混入氧化镁粉尘后经过两次淋洗渗透速率最终稳定在0.214 mm·min-1.由此证实， 矿区周围大量的氧化镁粉尘积累在土壤表面会严重影响土壤的理化性质， 尤其是在形成厚实而坚硬的镁质土壤结皮后， 改变土壤结构， 降低土壤渗透性能。
在被氧化镁粉尘污染的土壤中加入石膏后经两次淋洗土壤渗透速率最终稳定在0.425 mm·min-1, 与对照组相比在石膏作用下土壤渗透速率显着提高。
通过对土壤表面的扫描电镜图片发现被氧化镁粉尘污染的土壤表面结实而紧密， 孔隙度较低；而加入石膏作用后的土壤表面孔隙度较大， 表面粗糙而结实， 有效改良土壤渗透性能。
本试验属于初期探索阶段， 仅验证粉末状石膏修复菱镁矿区污染土壤作用效果， 未考虑石膏粒度等其他因素对其修复菱镁矿区污染土壤效果的影响， 有待于深入研究。
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