摘 要：表面活性剂已经在污染场地修复领域发挥着日益重要的作用， 可有效改善污染物在土壤颗粒表面的吸附问题， 显着提高污染物的移动性与溶解性， 最终提高污染物的去除效率。该文阐述了表面活性剂的作用机理与选择依据， 通过修复实例揭示了施加表面活性剂对场地土壤/地下水污染修复效果的影响， 旨在兼顾修复效果、环境效益与经济效益， 使表面活性剂更好地为污染场地修复领域所用。
关键词： 污染场地修复； 常见表面活性剂； 生物可降解性； 生物相容性； 土壤吸附
Abstract: Surfactants have been playing an increasingly important role in contaminated site remediation. The use of surfactants could effectively reduce the adsorption of pollutants to the surface of soil particle. And the mobility and solubility of the pollutants could be raised remarkably. The study introduced the mechanism and selection bases of surfactants, and revealed the influence of surfactants' adding to polluted soil or groundwater. So the remediation effect, environmental benefit and economic profit could be taken into account at the same time, wish the surfactants could contribute more to contaminated site remediation in the future.
Keyword: contaminated site remediation; common surfactants; biodegradability; biocompatibility; soil adsorption;
场地泛指某一地块内的土壤、地下水、地表水以及所有构筑物、设施与生物的总和， 场地污染已经成为阻碍土地开发与威胁人体健康的重大环境问题之一。根据2014年《全国土壤污染状况调查公报》， 全国土壤环境状况总体不容乐观， 总的点位超标率为16.1%.2016年5月国务院印发了《土壤污染防治行动计划》， 自此我国的土壤 （含地下水） 环境调查与修复工作进入了全新的历史阶段。场地污染物主要来自主动或非主观意愿的工业排放、农业排放与生活排放， 如工业三废的泄露、逸散与沉降等。常见的场地污染物质包括石油烃类、重金属、持久性有机污染物等[1].为了去除场地污染物， 恢复部分或全部土壤 （含地下水） 生态系统的结构与功能， 土壤、地下水等场地修复技术应运而生， 至今已有一百多种[2-3].上述技术通常采用物理、化学、生物等手段， 使污染物发生迁移、转化与降解， 最终实现将有害物质转变为无害物质[1].
20世纪80年代以来， 美国超级基金相继开展了数千个场地修复项目， 其中接近91%的修复工程选用了固化稳定化、热脱附、多项抽提、焚烧、化学处理或生物处理技术[4-5], 已经成为场地修复领域的重要参考。结合我国严格的效果评估体系与工期短、资金足等特点， 常用的修复技术主要包括化学氧化与土壤淋洗等。上述技术的关键均为均相反应， 鉴于多种污染物具有粘度大、易吸附于土壤颗粒表面与溶解度低等问题， 如何增加其在液相的溶解度、提高去除效率、避免浓度反弹等， 已经成为当下研究的热点之一。
为了改善这一状况， 工程中尝试向土壤与地下水中添加表面活性剂、螯合剂或酸等添加剂， 并已取得了显着的效果[6].本文仅介绍表面活性剂在土壤 （含地下水） 污染场地修复中的应用。表面活性剂能够改变固-液界面与液-液界面等的界面状态， 提高污染物的流动性与水溶性， 以增加污染物与修复药剂的接触机会， 最终实现显着提高污染物去除效率的目的[7].本文主要阐述了表面活性剂的作用机理与常见表面活性剂的在场地修复中的遴选依据， 通过修复实例揭示了施加表面活性剂对场地土壤 （含地下水） 污染修复效果的影响， 旨在遴选兼顾修复效果、环境效益与经济效益的表面活性剂， 使其更好地为污染场地修复所用。
1、 表面活性剂
1.1、 作用机理
表面活性剂同时具有亲水基团与疏水基团， 加入少量便可使体系界面状态发生明显变化[8].其疏水基团以非极性烃链为主， 亲水基团通常为极性基团， 包括羧酸、氨基等， 根据极性基团的带电情况， 可将表面活性剂分为阳离子型、阴离子型、两性型与非离子型[9].
采用化学氧化或土壤淋洗技术开展土壤修复时， 添加合适的表面活性剂具有强化土壤修复效果的作用。化学氧化为均相反应， 注入地下的氧化药剂仅能在相界面发挥作用， 难以去除紧密吸附于土壤孔隙中的污染物。此时， 注入具有抗氧化能力的表面活性剂可有效改善上述问题， 提高难溶物质与氧化药剂的接触机会。吉红军等[10]在活化过硫酸钠氧化多环芳烃污染土壤体系中添加了0.25%的Tween 80, PAHs的平均去除率提高了14%;肖鹏飞等[11]在使用芬顿试剂氧化六氯苯时分别添加了Tween 80、Triton X-100和SDBS （十二烷基苯磺酸钠） , 增溶效果良好。淋洗法则主要适用于去除高渗透性土壤中的重金属、难挥发降解有机物与放射性物质等。蓝梓铭等[12]采用淋洗法去除污泥中的铜与镍， 通过向碱性淋洗液中添加鼠李糖脂， 证明表面活性剂能够显着提高污染物的去除率。同样的， 支银芳等[13]证明了4种表面活性剂对柴油污染土壤具有清洗效果， 同时其发现阴离子表面活性剂SDBS与SDS （十二烷基硫酸钠） 的效果优于非离子表面活性剂Triton X-100与Tween 80.因此， 有必要根据实际情况开展表面活性剂比选， 以提高增溶与洗脱效果。
1.2、 比选依据
结构决定性质， 表面活性剂的分子结构直接影响着其对污染物的增溶与洗脱效果。在遴选表面活性剂时， 需要综合考虑内、外两方面的影响因素。首先， 临界胶束浓度 （CMC, critical micelle concentration） 、生物可降解性、生物相容性、其在土壤颗粒表面的吸附量等决定着表面活性剂是否可用；其次， 土壤组成、温度、电解质等影响着表面活性剂的适用情境；此外， 还需要综合考虑土壤修复规模与成本等因素。
1.2.1、 临界胶束浓度
浓度较低时表面活性剂主要以单体形式存在于两相界面之间， 浓度积累至CMC时胶束开始形成[14].胶束所含单体越多， 增溶与洗脱效果越好[15].场地修复中， 胶束一面被水相接纳， 另外一面与紧密吸附于土壤颗粒上的污染物质接触， 因此仅需加入适量表面活性剂便可极大地改善污染物的水溶性与移动性[8,16], 提高常用物化技术的修复效果[17].
为了降低修复工程的成本， 在保证对污染物质具有良好洗脱效果的前提下， 选用的表面活性剂需要具有较低的CMC[18].CMC越低， 表面活性剂的活性越高[19].总体而言， 离子表面活性剂的CMC约等于两性表面活性剂， 大于非离子表面活性剂[20].对于离子表面活性剂， 碳链长度在C8~C18之间时， 同系物每增加一个碳原子， CMC将会减少一半；这一规律同样适用于非离子表面活性剂， 每增加两个碳原子， 其CMC将会下降10%.当疏水基团的碳数相同时， 其支链越多， 极性集团所在位置越靠近中间部分， CMC越高， 活性则相对较低[21].由于表面活性剂的两亲性， 当表面活性剂的添加浓度达到CMC后， 难溶有机物在水中的溶解度随表面活性剂添加量的增加而增加[22].
1.2.2、 生物可降解性
在自然环境中需要借助生物降解作用， 最终将表面活性剂转化为二氧化碳 （或甲烷） 、水与无机盐等[23].表面活性剂的疏水基团直接决定物质的生物降解性， 而亲水基团影响降解速率[24].一般， 脂基比芳基易降解、直链比支链易降解。目前修复中常用的SDS[25]可被细菌等用于碳源， 可在自然条件下快速降解；周大鹏等[26]测定了三种阴离子表面活性剂的生物可降解性， 也得到了类似结论。在分子量接近的情况下， MES （脂肪酸甲酯磺酸钠） 的生物可降解性优于AES （月桂醇聚氧乙烯醚硫酸酯钠） , 均强于LAS （烷基苯磺酸钠） .究其原因， LAS较难降解可能与苯环及其取代位置有关。目前修复领域常用的表面活性剂以阴离子表面活性剂为主， 相较而言， 非离子表面活性剂的生物可降解性更强[27].研究表明， 非离子表面活性剂Brij-35 （聚氧乙烯月桂醇醚） 、TX-100[28]与Tween 80等[29], 均可快速自然降解。王霞等[30]也通过实验研究得出了类似结论， 通过测定水中TX-100与Oπ-10 （壬基酚聚氧乙烯醚） 的可降解性， 发现二者的生物降解速率相似， 且均具有较强的可生物降解性， 对区域水环境的影响较小。
1.2.3、 生物相容性
在修复过程中， 必须考虑引入的物质是否会对土壤生态系统与周围环境造成不良影响。由于表面活性剂的表面特性， 完成土壤修复后， 仍有部分表面活性剂残留在土-水-气系统中， 其中阴离子表面活性剂倾向于与微生物的酶、DNA等生物大分子结合[31], 而阳离子表面活性剂则能够对生物膜产生作用[32].Wang等[33]研究证实， 表面活性剂能够促进或抑制生物活性， 这一效应与表面活性剂的种类、浓度、微生物/细菌种类密切相关。Bailey等[34]将奥奈达希瓦氏菌暴露于多种表面活性剂中， 结果表明所有浓度下NINOL 40-CO （N, N-二乙醇十二酰胺） 均会抑制该菌生长， 而低浓度 （20~500μM） 的SLES （月桂基聚氧乙烯醚硫酸钠） 与SDS则可被该菌用作碳源。另一方面， 戚兴超等[35]研究了表面活性剂对酶活性的影响。其利用盆栽试验证明CTAB （十六烷基三甲基溴化铵） 和SDS均具有土壤生态毒性， 当添加CTAB的浓度范围在50~5000 mg/kg时， 土壤脱氢酶、脲酶、蔗糖酶和中性磷酸酶的活性几乎都受到抑制；SDS的毒性弱于CTAB, 同等浓度下， 土壤脱氢酶和蔗糖酶的活性稍有增加， 土壤脲酶和中性磷酸酶则受到抑制。土壤脱氢酶等广泛存在与动植物组织与微生物细胞内， 通过测定其活性， 可以了解微生物对土壤有机物的氧化分解能力[36], 因此， 当酶活性受到抑制时， 污染区域的生物自净能力将会受到较大影响。与上述表面活性剂相比， 季铵盐的EC50与LC50均低于其他常用的表面活性剂。陈召亮等[37]对五种季铵盐阳离子表面活性剂的生物毒性开展了比较研究， 发现疏水烷基的长度影响着季铵盐的抗菌活性， 其最大生物效应发生在中等链长的表面活性剂中。显然， 生物相容性是决定表面活性剂加强型场地修复能否实现可持续发展的重要因素。与人工合成的表面活性剂相比， 生物表面活性剂具有更强的生物相容性[38-39].土壤修复中常用的生物表面活性剂包括糖脂 （如鼠李糖脂、槐糖脂） [40-41]、脂肽化合物 （如表面活性肽、多粘菌素） 与腐殖质[42]等， 均具有良好的生物相容性。
1.2.4、 在土壤颗粒表面的吸附量
表面活性剂进入修复系统后不可避免地会与土壤颗粒发生吸附作用[43].理论上， 吸附在土壤颗粒表面的活性成分越多， 用于洗脱污染物的表面活性剂越少， 这对修复工程十分不利。表面活性剂的结构是影响吸附行为的决定因素， 以全氟烷基为例， 全氟磺酸盐对污泥的吸附能力强于全氟羧酸盐， 且其吸附能力在一定范围内随碳链长度的增长而增加[44].同时， 吸附量还与表面活性剂的投加量有关， 与有机污染物不同， 表面活性剂能够在界面之间快速达到吸附平衡[45].当表面活性剂的浓度较低时， 表面活性剂在土壤颗粒表面的吸附量接近Freundlich方程， 由于土壤颗粒表面的吸附位点被表面活性剂占据， 其可以在一定程度上阻止其他有机污染物吸附在土壤颗粒表面；当投加浓度达到或超过CMC时， 胶束形成， 吸附量与添加浓度呈正相关；随着浓度进一步增加， 吸附量开始降低。表面活性剂的亲水集团与水相结合， 使水分子对土壤颗粒的机械力增加， 土壤颗粒出现溶胀；同时， 表面活性剂的增溶作用促进土壤颗粒中的有机物向水相迁移， 最终导致土壤颗粒的吸附位点遭到破坏， 吸附量下降。这也说明除去表面活性剂的自身性质以外， 吸附还与土壤性质密切相关。土壤对阳离子表面活性剂的吸附远强于阴离子表面活性剂， CTAB的土壤最大吸附量随土壤阳离子交换容量的增加而增加；针对SDBS, 低浓度范围内的土壤分配常数与土壤粘粒含量成正比， 同时受到土壤表面电荷的影响[46].总而言之， 吸附量与表面活性剂种类、投加量、土壤类型、土壤表面电荷特性等密切相关。
1.2.5、 抗性
表面活性剂的抗氧化性与抗失活能力也需纳入考虑范围。在采用氧化技术开展场地修复时， 唐建华等[47]在高锰酸钾氧化三氯乙烯时证明了CTAB与SDS的增容效果， 说明上述表面活性剂能够在氧化环境中发挥作用。一般， 还可借助小试等手段， 验证氧化剂与表面活性剂的兼容性。此外， 部分表面活性剂会在高矿化度下失去活性[48], 如Na+、Ca2+、Mg2+可与阴离子表面活性剂产生强烈的相关作用， 影响表面活性剂单层膜的聚集结构；相较而言， 磺酸盐型表面活性剂耐盐性能优异。
2、 应用案例
表面活性剂正在污染场地修复中发挥着日益重要的作用。调研发现， 海外表面活性剂强化污染场地修复企业已经掌握了较为丰富且成熟的技术。
Ivey[49]以加拿大某煤气厂的PAHs污染土壤为试验对象， 验证Ivey-sol106非离子表面活性剂 （CMC为0.02%w/V） 对有机物的洗脱能力。污染土壤含有芘、荧蒽、菲、苯并 （a） 芘、二苯并 （a, h） 蒽等12种PAHs, 总浓度为931 mg/kg.试验测定土壤样品的含水率为23.06% （质量分数） 、渗透系数为20.1 cm/h、有机碳含量为5.7%.结果表明， 加入表面活性剂后， PAHs的移动性均有不同程度的增加， 其中蒽与芘的脱附量最为显着， 由零升至42%与27%.类似的， Ethical Chem[50]的土壤、地下水污染场地修复实践证明， 表面活性剂对NAPL同样具有优良的增溶作用。美国路易斯安纳州某木材处理厂 （137593.12 m2, 1901-1981年） 的土壤与地下水中含有接近2万m3的焦油席沉淀与4000 m3的杂酚油， 污染土壤方量超过21万m3, 污染地下水体积超过9000 m3.采用表面活性剂加强产品回收技术处理后， 抽提井中NAPL的回收率增量介于109.09%~1250%;包气带TPH回收率均值超过83.81%, 由包气带与饱和带土壤中分别回收了30661.79 m3和90849.73 m3含NAPL与乳浊液的物质。
在我国， 表面活性剂强化场地修复工程已有不少经验， 但可供参考的文字资料还很匮乏。
3、 结语
表面活性剂在污染场地修复领域已经开始发挥重要作用， 结合场地修复经验， 如何开发出效果更优、成本更低的表面活性剂乃是近后的重要研究方向之一。在两性表面活性剂的基础上， 研究人员获得了一类寡聚表面活性剂[51], 其介于两性表面活性剂与高分子表面活性剂之间， 因其具有更多亲水头基团与疏水烷基链， 该物质的临界胶束浓度更低、聚集能力更强、缔结结构更为多样化。此外， 复配也是一种行之有效的开发方法。祝霞等[52]利用最大泡压法测得两性表面活性剂1, 4-丁二醇双子琥珀酸二仲辛酯磺酸钠与TX-100的物质的量之比为2∶3时， 复配溶液的表面活性显着提高。
目前， 制约表面活性剂大规模生产的关键因素仍为合成成本， 该问题在两性表面活性剂的合成中仍然存在。因此， 如何提高合成技术、降低合成成本乃是今后表面活性剂在场地修复中大规模应用的主要制约因素。
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